Atmosphärenchemische Forschung
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Breitengradienten der Wolkenkondensationskerne im Südlichen Ozean
Abstrakt
Die Region des Südlichen Ozeans ist eine der unberührtesten der Welt und dient als wichtiger Stellvertreter für die vorindustrielle Atmosphäre. Ein besseres Verständnis der natürlichen Prozesse in dieser Region dürfte die Unsicherheit von Klima- und Erdsystemmodellen am stärksten verringern. Die Abgeschiedenheit von anthropogenen und kontinentalen Quellen ist zwar für die saubere Atmosphäre verantwortlich, führt aber auch zu einem Mangel an atmosphärischen Beobachtungen in dieser Region. Hier präsentieren wir eine statistische Zusammenfassung des Breitengradienten von Aerosol (Kondensationskerne größer als 10 nm, CN10) und die Konzentrationen von Wolkenkondensationskernen (CCN bei verschiedenen Übersättigungen), die auf fünf Reisen über den Südlichen Ozean zwischen Australien und der Antarktis vom späten Frühjahr bis zum frühen Herbst (Oktober bis März) der australischen Saison 2017/18 gemessen wurden.
Breitenverteilungen von CCN (bei (a) 0,2% und (b) 0,5% Übersättigung) und CN10 (c) aus gesammelten Daten der beiden Kampagnen MARCUS und CAPRICORN2 (blau). Die Daten sind in 5◦ Breitengrade eingeteilt und als Violinplots mit Medianen (Kreise) und 25. und 75. Perzentilen (grauer Kasten) dargestellt. Daten von November 2017 bis März 2018 von Macquarie Island (orange) und Cape Grim (grün ist die Basislinie, rot sind alle Daten) in ihren jeweiligen Breitenbereichen. Die Unterdiagramme über jedem Diagramm zeigen die Anzahl der stündlichen Datenpunkte in jedem Bereich.
Es wurden drei Haupteinflussregionen ermittelt: der nördliche Sektor (40-45◦ S), wo kontinentale und anthropogene Quellen mit marinen Hintergrund-Aerosolpopulationen koexistieren; der Sektor in den mittleren Breiten (45-65◦ S), wo die Aerosolpopulationen eine Mischung aus biogenem und Meersalz-Aerosol widerspiegeln; und der südliche Sektor (65-70◦ S), südlich der atmosphärischen Polarfront, wo die Meersalz-Aerosol-Konzentrationen stark reduziert waren und die Aerosolpopulationen hauptsächlich aus biologisch abgeleiteten Schwefelarten bestanden, die in der freien Troposphäre der Antarktis eine bedeutende Vergangenheit haben. Der nördliche Sektor wies die höchsten Konzentrationen mit dem Median (25. bis 75. Perzentil) von CN10 und CCN0.5 Konzentrationen von 681 (388-839) cm-3 bzw. 322 (105-443) cm-3. Die Konzentrationen in den mittleren Breiten lagen typischerweise bei 350 cm-3 und 160 cm-3 für CN10 und CCN0.5. Im südlichen Sektor stiegen die Konzentrationen deutlich an und erreichten 447 (298-446) cm-3 und 232 (186-271) cm-3 für CN10 und CCN0.5. Die Aerosolzusammensetzung in diesem Sektor war durch einen deutlichen Rückgang des Meersalzgehalts und einen Anstieg sowohl des Sulfatanteils als auch der absoluten Konzentrationen gekennzeichnet, was zu einem wesentlich höheren CCN0.5/CN10 Aktivierungsverhältnis von 0,8 im Vergleich zu etwa 0,4 in den mittleren Breiten.
Langfristige Messungen an landgestützten Forschungsstationen rund um den Südlichen Ozean erwiesen sich als gute Repräsentanten für die jeweiligen Breitengrade; diese Studie machte jedoch deutlich, dass mehr langfristige Messungen in der Region erforderlich sind. Die CCN-Beobachtungen am Kap Grim (40◦390 S) stimmten mit CCN-Messungen aus nördlichen und mittleren Breiten überein, während CN10 Beobachtungen stimmten nur mit den Beobachtungen aus dem nördlichen Sektor überein. Messungen aus einer gleichzeitigen zweijährigen Kampagne auf Macquarie Island (54◦300 S) waren für alle Aerosolarten gut repräsentativ. Die südlichsten Breitengrade unterschieden sich erheblich von diesen beiden Stationen, und frühere Arbeiten deuten darauf hin, dass die antarktischen Stationen an der ostantarktischen Küste die ostantarktischen Meereisbreiten nicht gut repräsentieren. Weitere Messungen sind erforderlich, um die langfristige, saisonale und longitudinale Variabilität der Aerosolprozesse im Südlichen Ozean zu erfassen.
Referenz
Humphries, R. S., Keywood, M. D., Gribben, S., McRobert, I. M., Ward, J. P., Selleck, P., Taylor, S., Harnwell, J., Flynn, C., Kulkarni, G. R., Mace, G. G., Protat, A., Alexander, S. P., & McFarquhar, G. (2021). Southern Ocean latitudinal gradients of cloud condensation nuclei. Atmosphärenchemie und -physik, 21(16), 12757-12782. https://doi.org/10.5194/acp-21-12757-2021
Chemische Charakterisierung stratosphärischer Partikel mit dem luftgestützten Lasermassenspektrometer der nächsten Generation: PALMS NG
Abstrakt
Das Instrument Particle Analysis by Laser Mass Spectrometry - Next Generation (PALMS-NG) wurde für den Einsatz auf der ER-2, einem Stratosphären-Forschungsflugzeug der NASA, entwickelt und getestet, um die chemische Zusammensetzung von Partikeln in-situ zu charakterisieren. Die starken konvektiven Stürme, die in der Regel während des Sommers über Nordamerika auftreten, tragen Partikel aus der Troposphäre in die Stratosphäre. Das NASA-Forschungsprojekt DCOTSS zielt darauf ab, ein besseres Verständnis der chemischen Zusammensetzung der Stratosphäre zu erlangen, die mit Wasser und Schadstoffen aus der Troposphäre angereichert ist. PALMS-NG ist eine Weiterentwicklung der bestehenden PALMS-Instrumente im Labor und im Flugzeug. Die wichtigste Neuerung ist ein bipolares Flugzeit-Massenspektrometer, das eine Doppel-S-Form hat und sTOF genannt wird. Darüber hinaus haben optische Verbesserungen zu einer höheren Detektionseffizienz und einem größeren Größenbereich der messbaren Partikel geführt als bei den ursprünglichen Instrumenten. Es kann Partikel mit einem Durchmesser von weniger als 150 nm und bis zu mehreren Mikrometern nachweisen.
Das PALMS-NG lässt sich in zwei Teile untergliedern: (1) Partikeldetektion und Größenbestimmung und (2) chemische Analyse. Ein Partikel gelangt unter Vakuum durch ein mehrstufiges Einlassrohr in das Gerät, um die Partikelgeschwindigkeit zu kontrollieren und gleichzeitig die Partikeldurchlässigkeit zu maximieren. Zunächst ermöglichen zwei kontinuierliche 405 nm-Laserstrahlen eine Schätzung der Partikelgröße anhand der Streusignalanalyse. Zweitens ionisiert ein gepulster 193 nm-UV-Laser die Partikel. Das bipolare Massenspektrometer PALMS-NG verfügt über zwei Hochspannungselektroden - eine positive und eine negative -, die die aus dem UV-Puls resultierenden positiven und negativen Ionen trennen und extrahieren. Die Ionen treten in die sTOF-Massenspektrometer ein und treffen schließlich auf Mikrokanal-Detektionsplatten, die sich an jeder Seite des Geräts befinden. Die gemessene Flugzeit der Ionen ergibt ein Massenspektrum zur Identifizierung der chemischen Komponenten, aus denen das detektierte Partikel besteht.
Bild von PALMS-NG
Referenz
Jacquot, J., Shen, X., Slovacek, K., Schill, G., Lawler, M., Thomson, D., Froyd, K., Murphy, D., & Cziczo, D. J. (2021). Chemische Charakterisierung stratosphärischer Partikel mit der nächsten Generation von luftgestützten Lasermassenspektrometern: PALMS NG. 39. Jahreskonferenz der Amerikanischen Vereinigung für Aerosolforschung. https://www.researchgate.net/publication/356289854_Chemical_characterization_of_ stratosphärische_Teilchen_mit_der_nächsten_Generation_von_Flugzeug-Lasermassenspektrometer_PALMS-NG
Die Auswirkungen von Morphologie, Beweglichkeitsgröße und SOA-Materialbeschichtung auf die Eiskeimbildungsaktivität von Ruß im Zirrusregime
Abstrakt
Es gibt Hinweise darauf, dass schwarze Kohlenstoffpartikel (BC) die Zirrusbildung und damit das globale Klima beeinflussen können, indem sie in der Troposphäre als potenzielle Eiskeimbildner (INPs) wirken. Dennoch bleibt die Fähigkeit zur Eisbildung (IN) von blankem BC und von BC, der mit sekundärem organischem Aerosol (SOA) beschichtet ist, ungewiss. Wir haben die IN-Fähigkeit ausgewählter BC-Partikel mit einer Größe von 100-400 nm mit unterschiedlicher Morphologie und verschiedenen SOA-Beschichtungen, die für anthropogene (Toluol und n-Dodekan) und biogene (β-Caryophyllen) Quellen repräsentativ sind, im Zirrusbereich (-46 bis -38 °C) systematisch untersucht. Es wurden mehrere aerosolisierte BC-Proxies ausgewählt, um verschiedene Partikelmorphologien und Oxidationsstufen zu repräsentieren. Die atmosphärische Alterung wurde durch die Exposition von SOA-beschichtetem BC mit OH nachgestellt.
Die Ergebnisse zeigen, dass die 400 nm großen hydrophoben BC-Typen nur an oder nahe der homogenen Gefrierschwelle (-42 bis -46 ˚C) Eis nukleieren. Im Gegensatz zum rein homogenen Gefrieren wurde für einige BC-Typen zwischen 100 und 200 nm innerhalb des untersuchten Temperaturbereichs eine Ablagerung IN beobachtet. Fraktalere BC-Teilchen erwiesen sich nicht durchgängig als bessere Ablagerungs-INPs als kugelförmige Teilchen. SOA-Beschichtung, die durch Oxidation von β-Caryophyllen mit O3 schien die IN-Fähigkeit von BC nicht zu beeinflussen. Allerdings zeigten SOA-Beschichtungen, die durch OH-Oxidation verschiedener organischer Spezies erzeugt wurden, ein höheres Übersättigungsverhältnis zu Eis (SSi) im Vergleich zu bloßen BC-Teilchen, wobei die SOA-Beschichtung aus Toluol einen Anstieg von SSi um 0,1-0,15 zeigte, während sie immer noch unter dem homogenen Schwellenwert lag. ndodecan und β-Caryophyllen-abgeleitetes SOA gefroren nur im homogenen Bereich. Wir führen die Hemmung der IN-Fähigkeit auf die Füllung der Poren auf der BC-Oberfläche durch die SOA-Materialbeschichtung zurück. Die OH-Belastung aller SOA-Beschichtungsexperimente, von atmosphärischen 10 Tagen bis 90 Tagen, führte zu keinen signifikanten Unterschieden im IN-Potenzial. Unsere Studie deutet darauf hin, dass BC-Partikel mit großen Größen und/oder oxidierten Oberflächen im Allgemeinen eine bessere IN-Fähigkeit aufweisen und dass die organischen Beschichtungsmaterialien die Eisbildung hemmen können.
Referenz
Zhang, C., Zhang, Y., Wolf, M. J., Nichman, L., Shen, C., Onasch, T. B., Chen, L., & Cziczo, D. J. (2020). The effects of morphology, mobility size, and SOA material coating on the ice nucleation activity of black carbon in the cirrus regime. Atmosphärenchemie und -physik. https://doi.org/10.5194/acp-2020-809